Propiedades Ópticas no lineales en Señales de Mezcla de Cuatro Ondas: Consideraciones Estocásticas del Solvente y Difusión Espectral

Resumen

Usando las ecuaciones Ópticas de Bloch y considerando un sistema molecular que interactúa con un reservorio térmico, derivamos expresiones analíticas para las propiedades ópticas no lineales en la espectroscopia de mezcla de cuatro ondas. En este trabajo se introducen diferentes metodologías para el estudio de las polarizaciones macroscópicas y susceptibilidades ópticas no lineales. En un sistema de dos niveles, hemos considerado una frecuencia dependiente del tiempo para describir los efectos colectivos del reservorio térmico, cuya manifestación es el ensanchamiento del nivel superior según una función aleatoria prescrita. Aquí, las respuestas ópticas son calculadas mediante una metodología basada en el promedio de la coherencia obtenida por la resolución de las ecuaciones de Bloch ópticas estocásticas. Evaluamos las susceptibilidades ópticas a diferentes frecuencias, representadas como superficies numéricas para el comportamiento de las respuestas ópticas, en función del factor de desintonización de frecuencias bombeo-prueba, y de la intensidad del ruido. Se estudian los tiempos de relajación utilizando las propiedades de simetría de las respuestas ópticas y los efectos de la difusión espectral en la susceptibilidad no lineal de tercer orden para sistemas cuánticos de dos y tres estados. Los resultados presentados en este trabajo muestran aplicaciones potenciales para la caracterización de sistemas moleculares complejos a través de sus propiedades ópticas no lineales.